中國科大環(huán)境系取得單原子類芬頓催化高價金屬轉(zhuǎn)化機制研究新進展

       近期，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程系穆楊教授團隊與德國馬克斯普朗克膠體與界面研究所合作研究類芬頓反應(yīng)選擇性催化新機制并取得新進展。
       對類芬頓反應(yīng)中高價金屬物種難以選擇性轉(zhuǎn)化這一科學(xué)問題，創(chuàng)新性地建立了通過驅(qū)動耦合電子-質(zhì)子轉(zhuǎn)移（CEPT）過程促進高價金屬物種形成的新方法，豐富了污水處理技術(shù)中過氧化物選擇性活化的內(nèi)在機制。

       在單原子鈷催化的過硫酸鹽活化廢水處理工藝中，高價鈷氧物種（Co(IV)=O）由于具有較強的氧化能力、較長的壽命和優(yōu)良的抗干擾性等優(yōu)點受到廣泛關(guān)注。其中，O-H鍵和O-O鍵的裂解以及高效的電子轉(zhuǎn)移是Co(IV)=O形成的關(guān)鍵。
       然而，O-H鍵的高解離能限制了其有效裂解，進而嚴重阻礙了Co(IV)=O的生成。由于CEPT過程允許質(zhì)子和電子在不同受體間同時轉(zhuǎn)移，避免了分步過程中高能中間體的形成，因此在熱力學(xué)上有利于O-H鍵的斷裂，而構(gòu)建極性電場是驅(qū)動CEPT過程的有效手段。
       針對上述挑戰(zhàn)，本研究構(gòu)建了非對稱配位的CoB1N3單原子催化劑以形成強極性電場，通過CEPT過程促進了O-H鍵的裂解，同時誘導(dǎo)了O-O鍵的斷裂和Co-O間的強電子轉(zhuǎn)移，最終實現(xiàn)了Co(IV)=O的高選擇性轉(zhuǎn)化。
       這項工作創(chuàng)新性地提出了通過構(gòu)建局部電場誘導(dǎo)CEPT過程促進高價金屬轉(zhuǎn)化的新策略，為設(shè)計高活性和高選擇性的類芬頓催化劑提供了較為重要的理論依據(jù)。

CoB1N3內(nèi)建電場促進高價金屬轉(zhuǎn)化機制圖