清華大學(xué)團(tuán)隊發(fā)布納米缺陷熱控策略實現(xiàn)電催化膜高效降解微污染物

引言

 

       在過去十年中，電催化科學(xué)的發(fā)展促進(jìn)了眾多研究領(lǐng)域的進(jìn)步，包括電催化產(chǎn)氫、二氧化碳還原、燃料電池和電催化膜。在所有電催化領(lǐng)域引起共同關(guān)注的核心問題是電催化材料性能的提升。

       在材料結(jié)構(gòu)（原子/晶格結(jié)構(gòu)）層面，催化劑的元素組成和微觀結(jié)構(gòu)對其電催化性能有著重要的影響。相應(yīng)地，在原子水平上實現(xiàn)催化劑組成的可控精細(xì)調(diào)控已成為相關(guān)領(lǐng)域的研究前沿。

       然而，此類結(jié)構(gòu)的精細(xì)制備或調(diào)控方法仍鮮有報道，已報道的少數(shù)研究的方法也較為復(fù)雜，且往往基于稀缺且昂貴的材料，這是實際應(yīng)用時所不希望看到的。

       在材料結(jié)構(gòu)層面實現(xiàn)微觀缺陷的可控構(gòu)建對于改善催化劑的電催化性能至關(guān)重要，但是，目前有關(guān)碳基電催化劑缺陷結(jié)構(gòu)的基礎(chǔ)生成原理尚待系統(tǒng)研究，面向?qū)嶋H生產(chǎn)的簡易、低成本制備方法亟待開發(fā)。

 

 

圖文解析

 

       針對上述問題，清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院黃霞教授團(tuán)隊提出了基于常規(guī)材料和常規(guī)熱法后處理技術(shù)的碳基電紡膜制備方法（圖1），基于表征、計算和模擬，闡明了熱處理對碳基電紡膜微觀原子/晶格結(jié)構(gòu)的影響機(jī)制。

 

圖1  熱法調(diào)控碳基材料原子/晶格結(jié)構(gòu)策略示意圖及形貌元素表征

 

       發(fā)現(xiàn)改變碳化溫度能夠通過“碳環(huán)化-氮揮發(fā)-石墨化”機(jī)制在碳納米纖維膜制備過程中對氮元素和碳基結(jié)構(gòu)進(jìn)行精細(xì)調(diào)控。

 

       基于密度泛函理論的量子化學(xué)計算表明，適當(dāng)?shù)臒崽幚砜梢蕴岣哐趸€原活性，增加電子轉(zhuǎn)移能力，提高吸附能力，從而顯著提高電催化效率。進(jìn)一步的多物理場耦合計算強(qiáng)調(diào)了增加電催化活性位點(diǎn)對于提高電催化性能的重要性（圖2）。

 

圖2 通過量子化學(xué)計算和多物理場耦合仿真計算預(yù)測電催化活性

 

       基于這種調(diào)控策略，利用普通原材料和常規(guī)熱處理技術(shù)制備的碳基電紡膜獲得了高效、低耗和穩(wěn)定的電催化降解性能（圖3）。

圖3 簡單的熱調(diào)控策略有效地提高了電催化效率

 

       研究表明，直接氧化在電催化降解普萘洛爾（PRO）過程中起主導(dǎo)作用。在單次過濾（停留時間約2.5 s）、高通量（424.5 L·m−2·h−1）、連續(xù)測試（720 min）條件下，成功實現(xiàn)了>99%的穩(wěn)定降解率以及非常低的能耗（EEO僅為0.029 kWh·m−3·order−1）。這種熱調(diào)控策略將有希望為未來精確、可控地制造各類催化劑提供科學(xué)基礎(chǔ)。

 

 

小結(jié)

 

       實現(xiàn)納米缺陷的可控精細(xì)制備及調(diào)控對于電催化膜等相關(guān)電催化材料的發(fā)展具有重要意義。本研究提出了一種基于普通原材料和常規(guī)熱處理方法的高效電催化膜制備策略，并闡釋了熱處理過程中微觀結(jié)構(gòu)的變遷機(jī)制。